<div style="line-height: 1.43;"><br  /></div><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><div contenteditable="false"></div></p><div style="display: block; width: 150px; height: 1px; border: none; margin: 32px 0px 10px; background: rgb(230, 232, 235); line-height: 1.43;"></div><div style="line-height: 1.43;"><a target="_blank" href="https://wx.mail.qq.com/home/index?t=readmail_businesscard_midpage&nocheck=true&name=%E6%96%BD%E6%BD%87%E8%99%8E&icon=http%3A%2F%2Fthirdqq.qlogo.cn%2Fek_qqapp%2FAQVlUY4FibNys3RH1E9z9oI4Dde6OP252bsXrZY5iaEp0Wp9jzuaCmibIUGIr9lrzld6byJ6Rer%2F0&mail=2717984661%40qq.com&code=SSobuYrcVdf7z4BAoYZoekydTYBUjJomLAwEaC1a6pEpBMKN4dkg8E3OnDJIP8Z7u_4BykEckliiIsdf3yRmbw" style="text-decoration: underline;display:inline-block;text-decoration:none !important;font-family:-apple-system,BlinkMacSystemFont,PingFang SC,Microsoft YaHei" class="xm_write_card"><table cellspacing="0" cellpadding="0" style="table-layout:fixed;padding-right:20px"><tbody><tr valign="top"><td style="width:40px;min-width:40px;padding-top:10px"><div style="width:38px;height:38px;border:1px #FFF solid;border-radius:50%;margin:0;vertical-align:top;box-shadow:0 0 10px 0 rgba(127,152,178,0.14)"><img style="vertical-align: bottom;width:100%;height:100%;border-radius:50%;pointer-events:none" src="http://thirdqq.qlogo.cn/ek_qqapp/AQVlUY4FibNys3RH1E9z9oI4Dde6OP252bsXrZY5iaEp0Wp9jzuaCmibIUGIr9lrzld6byJ6Rer/0"  /></div></td><td style="padding:10px 0 8px 10px"><div style="font-size:14px;color:#33312E;line-height:20px;padding-bottom:2px;margin:0;font-weight:500" class="businessCard_name">施潇虎</div><div style="font-size:12px;color:#999896;line-height:18px;margin:0" class="businessCard_mail">2717984661@qq.com</div></td></tr><tr><td class="businessCard_other_info" style="padding-left:50px;padding-top:2px;font-size:13px;color:#999896;line-height:20px" colspan="2">BNU</td></tr></tbody></table></a></div><p style="line-height: 1.43;"></p><div style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: black; line-height: 1.43;"><span style="background-color: white;">Dear
QE users,</span></div><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">I am currently thinking about a computational problem related to the
conductivity enhancement mechanism of PEDOT, and I would greatly appreciate any
comments on whether this modeling strategy is reasonable, as well as
suggestions on possible methods. I also hope to keep the calculations as simple
as possible, since I am trying to finish my degree.</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">The physical process I am interested in is the following: I do not
consider how external excitation injects electrons into the polymer, but only
focus on what happens after extra electrons have already entered the PEDOT
system. My working hypothesis is that the electrons preferentially move along
PEDOT-rich regions in the polymer and then become locally accumulated near PSS,
which in turn induces local structural and/or chemical changes in regions that
were originally insulating, eventually forming more stable low-resistance
conduction pathways. After the external excitation is removed, part of these
pathways may remain, leading to an overall increase in the conductivity of the
film.</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">I recently started learning DFT calculations and can now perform
some common electronic-structure calculations. After discussing with ChatGPT, I
tried to break this problem down into the following sub-questions:</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">1.Where do the extra electrons preferentially localize in the
PEDOT/PSS composite system?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">2.Can the region near PSS act as an electron trap or exhibit
significant local polarization?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">3.Can the extra electrons reduce the energy barrier for certain
local structural rearrangements, for example:</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">(a) local rearrangement of PSS;</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">(b) reduced PEDOT-PEDOT distance and enhanced contact;</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">(c) transformation of a charge-transport pathway originally blocked
by PSS into a more continuous low-resistance pathway?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">4.After removing the extra electrons, can such structural changes
remain metastable, thus explaining why the conductivity enhancement persists
after the excitation is turned off?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">If convenient, I would be very grateful for any suggestions on
whether this problem decomposition, model selection, and computational route
are reasonable. I would also sincerely welcome any direct criticism of aspects
that may be physically or computationally inappropriate, since I would like to
define the problem as clearly as possible before starting and avoid spending
too much time on ineffective calculations.</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">At the same time, I also have several specific questions:</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">1.Is it reasonable to use PBEsol for this kind of problem, or would
other functionals be more appropriate? More generally, would a standard GGA
functional tend to over-delocalize the extra electrons?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">2.So far, I have learned basic relaxation, band structure, and DOS
calculations. What additional knowledge or techniques would I need in order to
study this problem properly?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">3.Since PEDOT:PSS systems are typically on the scale of tens of
nanometers, should I use oligomer models or periodic polymer-chain models?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">4.If a periodic model is adopted, what kind of minimal
representative structure should be considered first: an ordered PEDOT/PSS
interfacial model, a statistical model of disordered chain segments, or local
configurations extracted from classical MD and then studied by DFT?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">5.In a PEDOT:PSS system, is it necessary to explicitly consider spin
polarization, especially when adding extra electrons?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">6.If my main concern is whether the presence of extra electrons
makes local structural rearrangements easier, would static DFT already be
enough, or should I further consider more advanced approaches?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">7.If the goal is to study whether the conduction pathway remains
after removing the extra electrons, is it sufficient to optimize the charged
state first and then re-optimize the neutral state, or would barrier
calculations / free-energy analysis be necessary to demonstrate a truly
metastable state?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">8.If I eventually want to connect the calculations with
“conductivity enhancement,” would it be enough to compare DOS, band gap, and
charge-density changes, or would I need more direct indicators of transport
capability?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">9.If I were allowed to do only one minimum viable test, which model
and which result would be the most informative for deciding whether this idea
is worth pursuing?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">10.If the goal is not to reproduce the entire process in full
detail, but only to support the conclusion that “extra electrons can induce
local rearrangement and enhance conductivity,” which calculations would you
recommend prioritizing, and which ones could reasonably be omitted?</span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);"> </span></p><p style="text-align: left; margin: 0cm 0cm 0.0001pt; line-height: 1.43;"><span style="font-family: "Times New Roman", serif; font-size: 10pt; color: rgb(0, 0, 0);">Any suggestions would be greatly appreciated. Thank you very much
for your time.</span></p><div style="font-family: -apple-system, system-ui; font-size: 14px; color: rgb(0, 0, 0); line-height: 1.43;"><img src="cid:89D500FE@8BFAB154.98FAC16900000000.png" style="vertical-align: bottom;max-width: 765.26px;"  /></div>